自二維磁性材料被(bèi)成(chéng)功制備以來，人們一直極度關注其磁性的調控。特别是對(duì)于雙層CrI3而言，曾經(jīng)有多篇文獻（Nature 546, 270 (2017); Science 360, 1214 (2018); Science 360, 1218 (2018); Nat. Mater. 17, 406 (2018)）報道(dào)其具有層間反鐵磁序，并且在施加外場後(hòu)，可以實現從反鐵磁性到鐵磁性的轉變，并觀察到巨大的隧穿磁阻。文獻報道(dào)稱，CrI3會在220K左右發(fā)生由溫度誘導的結構相變，由單斜相（高溫相）轉變成(chéng)六方相（低溫相）。人們通常認爲類石墨烯堆垛六方相是低溫穩定結構，然而，研究團隊的密度泛函理論計算發(fā)現該結構的雙層CrI3具有穩定的層間鐵磁序，并非實驗上所發(fā)現的層間反鐵磁序。因此，雙層CrI3磁性相關的研究焦點之一在于确定其真實的材料結構及層間耦合機制。
近期，中科院甯波材料所鍾志誠研究員團隊和中國(guó)人民大學(xué)季威教授團隊合作，基于第一性原理計算研究了雙層CrI3中的層間磁耦合機制，發(fā)現堆垛方式可以調控層間耦合形式，從而誘導出不同的層間磁基态：其中低溫相堆垛結構爲層間鐵磁序，而該工作預測的高溫相堆垛結構爲層間反鐵磁序。文章中還(hái)指出，在以往的實驗報道(dào)中，由于實驗樣(yàng)品制備的原因，CrI3雙層結構會受到BN等襯底的限制，在降溫後(hòu)并沒(méi)有發(fā)生結構轉變，而是保持了反鐵磁态的高溫相結構。該工作解決了最近一系列實驗中雙層CrI3層間反鐵磁序來源這(zhè)個懸而未決的問題，提出了一種(zhǒng)在弱非共價耦合極限下的磁耦合機制，并爲二維材料中利用堆垛的自由度調控磁性提供了可能(néng)。在審稿期間，該工作的預印本（arXiv:1806. 09274）已被(bèi)引用十餘次，部分理論預測最近分别被(bèi)複旦大學(xué)吳施偉教授團隊及瑞士巴塞爾大學(xué)（University of Basel）的P. Maletinsky教授團隊的實驗工作所證實（arXiv:1904.03577；Science 10.1126/science.aav6926 (2019)）。
上述工作于2019年4月1日以“Stacking tunable interlayer magnetism in bilayer CrI3”爲題發(fā)表在Phys. Rev. B（Phys. Rev. B 99, 144401 (2019)）(論文鏈接： https://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/PhysRevB.99.144401)，并被(bèi)編輯推薦爲“Editors' Suggestion”。甯波材料所的博士後(hòu)蔣沛恒和中國(guó)人民大學(xué)的博士生王聰爲該論文的共同一作，甯波材料所的鍾志誠研究員和中國(guó)人民大學(xué)教授季威爲共同通訊作者。該工作得到了國(guó)家基金委、中國(guó)科學(xué)院、中國(guó)人民大學(xué)、中國(guó)博士後(hòu)科學(xué)基金等的資助。該工作中的數值計算是在甯波材料所超算中心、中國(guó)人民大學(xué)高性能(néng)計算中心及上海超算中心進(jìn)行。
（磁材事(shì)業部 蔣沛恒）
