拓撲材料是過(guò)去十多年凝聚态物理領域的明星材料之一，研究者們追求其拓撲非平庸的表面(miàn)态及無耗散的電子傳輸，并試圖在超導技術、量子計算及低能(néng)耗器件上實現應用。然而，由拓撲特性導緻的表面(miàn)化學(xué)性質一直缺乏相關研究，這(zhè)也極大限制了人們對(duì)拓撲材料的認知與應用。中國(guó)科學(xué)院甯波材料技術與工程研究所李國(guó)偉研究員長(cháng)期緻力于拓撲材料的設計生長(cháng)與催化應用，系統研究了拓撲絕緣體（Journal of Energy Chemistry, 2021, 62, 516）、磁性外爾半金屬(Science Advances, 2019, 5, eaaw9867; Angewandte Chemie, 2021, 133 , 5864)、狄拉克半金屬（Angewandte Chemie, 2019, 131, 13241; Advanced Materials, 2020, 32, 1908518）等材料的拓撲表面(miàn)态與拓撲電子的催化效應，并給出了基于材料本征電子結構的催化活性位點快速判定方法（Advanced Materials, 2022, 34, 2201328）。
近期，李國(guó)偉研究員與中山大學(xué)羅惠霞教授及嚴凱教授合作，受Nature Reviews Physics高級編輯Ankita Anirban博士的邀請，發(fā)表了題爲“Topological quantum materials for energy conversion and storage”的展望論文，系統綜述了拓撲量子材料在能(néng)源催化及儲能(néng)等領域的應用進(jìn)展，并提出了基于磁性、磁場等手段的效率優化策略。
文章從影響分子在固-液兩(liǎng)相界面(miàn)處的吸附出發(fā)，讨論了影響分子成(chéng)鍵、電子轉移及氧化還(hái)原動力學(xué)的關鍵因素。考慮到任何催化和電化學(xué)儲能(néng)等過(guò)程均涉及到電子的傳遞，研究人員認爲催化材料的可成(chéng)鍵軌道(dào)形狀、導電性、遷移率、費米面(miàn)處的電子濃度等因素均可影響化學(xué)反應的效率。而得益于拓撲材料獨特的受拓撲保護的活躍表面(miàn)電子态與拓撲電子，使得此類材料成(chéng)爲研究化學(xué)反應機理及提升化學(xué)反應效率的理想體系。
文章從“氫還(hái)原”模型反應出發(fā)，綜述了最早被(bèi)發(fā)現的拓撲絕緣體材料的催化效應。以Bi2Se3爲代表的強拓撲絕緣體體系是最先被(bèi)研究的材料之一，研究證實即使是存在缺陷及表面(miàn)氧化的情況下，仍然可以保持其拓撲電子結構，并能(néng)夠和吸附的小分子發(fā)生直接電子轉移作用。但是受制于化學(xué)穩定性及p軌道(dào)電子貢獻的表面(miàn)态，造成(chéng)了表觀催化效率的低下。這(zhè)也催生了接下來人們對(duì)拓撲半金屬的極大研究興趣。受益于d軌道(dào)電子的參與，使得小分子的吸附、脫附、電子轉移可以在較穩定的狀态下進(jìn)行，并發(fā)現了多種(zhǒng)具有極高本征催化活性的催化材料體系，如手性半金屬PtGa等。不僅如此，拓撲材料對(duì)多電子轉移反應也有著(zhe)重要的影響，包括水氧化反應、CO2還(hái)原以及合成(chéng)氨過(guò)程等。
拓撲材料的另外一個重點應用領域是在電化學(xué)儲能(néng)方面(miàn)。與傳統多孔碳電極材料相比，拓撲半金屬碳材料可在保持其多孔結構的前提下，仍然具有優異的電導率，對(duì)離子在其中的遷移等過(guò)程非常有利。因而拓撲碳材料成(chéng)爲了當前電極材料的熱門候選體系，包括锂離子電池、鈉離子電池以及超級電容器等。最後(hòu)，文章總結了拓撲能(néng)源材料面(miàn)臨的研究挑戰，并展望了磁場以及調控電子自旋極化所帶來的積極效果，認爲通過(guò)磁結構的設計以及自旋這(zhè)一自由度的引入，可以實現基于小磁場的、面(miàn)向(xiàng)工業級電流密度的催化材料（如制氫反應）。
這(zhè)一成(chéng)果以“Topological quantum materials for energy conversion and storage”爲題發(fā)表在權威期刊Nature Reviews Physics（論文信息：Nat. Rev. Phys., 2022, https://doi.org/10.1038/s42254-022-00477-9）上。通訊作者爲中山大學(xué)羅惠霞教授、嚴凱教授，以及中科院甯波材料所李國(guó)偉研究員。該研究得到了中科院甯波材料所“團隊人才”項目、“所長(cháng)基金科研項目-青年項目”的支持。
圖1 電子的電荷與自旋屬性和電化學(xué)反應的關聯
圖2 拓撲材料中金屬活性位點的自旋極化及磁結構與分子吸附與轉化密切相關
（磁材實驗室 李國(guó)偉）
